▲ (왼쪽부터) 건축사회환경공학부 노준홍 교수(교신저자), 정민주 박사과정(공동 제1저자), 전수웅 석사과정(공동 제1저자)

고려대학교 공과대학(학장 이해근) 건축사회환경공학부 노준홍 교수 연구팀이 무기물 기반 할로겐화물 페로브스카이트 태양전지의 효율과 안정성을 획기적으로 개선할 수 있는 결정화 제어 기술을 개발했다. 노 교수 연구팀은 유기물이 포함되지 않은 순수 무기 할로겐화물 페로브스카이트 결정화 제어를 통해 세슘(Cs) 기반의 무기 페로브스카이트 태양전지에서 가장 높은 충진율을 기록하였으며, 향후 고성능 무기 페로브스카이트 태양전지 제작에 대한 실마리를 제공했다.

본 연구에서는 알칼리 기반의 신규 첨가제 도입을 통해 세슘 기반의 무기 페로브스카이트 태양전지의 효율 및 안정성 향상에 효과적인 결정화 제어 기술을 개발, 무기 페로브스카이트와 첨가제와의 화학적인 상호작용을 유도하여 무기 페로브스카이트의 결정화 속도를 제어했다.

나아가 본 연구진은 신규 첨가제의 알칼리 이온과 유사 할로겐 이온이 무기 페로브스카이트 박막 내부 및 계면에서의 결함에 미치는 영향에 대해서 입증했으며, 알칼리 이온과 유사 할로겐 이온이 무기 페로브스카이트 태양전지 효율 및 안정성 향상에 중요한 역할을 함을 밝혔다. 연구진은 현재 페로브스카이트 태양전지 상용화에 걸림돌이 되고 있는 흡습성의 도펀트가 첨가되지 않은 정공수송층을 사용해, 무기 페로브스카이트 태양전지 소자의 장기안정성을 확보했을 뿐만 아니라, 세계에서 가장 높은 충진율을 보이는 고성능 무기 페로브스카이트 태양전지 소자를 구현했다.

현재까지 페로브스카이트 태양전지는 주로 유무기 복합 조성을 광흡수층으로 도입한 연구가 현재까지 주를 이루고 있지만, 유무기 복합 페로브스카이트는 열에 취약하다는 단점을 가지고 있다. 반면, 무기물 기반의 페로브스카이트 태양전지는 유무기 복합 페로브스카이트에 비해 상대적으로 우수한 열 안정성을 보이며, 넓은 밴드갭을 갖고 있어 탠덤 태양전지로서의 적용이 가능하다는 장점을 가지고 있다. 이에 세슘 기반의 무기 페로브스카이트에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 다양한 세슘 기반 무기 페로브스카이트 조성 중에서 CsPbl2Br 페로브스카이트는 CsPbl3 조성에 비해 상안정성이 우수할 뿐만 아니라, 삼중 접합 탠덤 태양전지 상부셀에 적합한 반도체적 특성을 갖는다는 장점을 가지고 있다.

하지만, 현재 CsPbl2Br 기반 페로브스카이트 태양전지는 이론상 한계 효율과의 큰 간극이 존재하고 있을 뿐만 아니라 페로브스카이트 태양전지 안정성을 저해하는 흡습성의 도펀트가 첨가된 정공수송층을 통해 제작돼왔다. 정공수송층에 첨가된 흡습성의 도펀트는 공기중의 수분을 흡수하여 하부 무기 페로브스카이트 상(phase)을 빠르게 변환하기 때문에 태양전지 소자의 장기 안정성을 저해하는 문제를 가지고 있다.

▲ 그림=세슘 조성의 페로브스카이트 결정화 제어 기술(Crystallization management of CsPbl2Br)에 대한 모식도

▲ 그림=무기물 기반 페로브스카이트 결정화 제어 기술을 통해 구현한 소자의 최고 효율 및 태양전지 충진율

연구진은 고효율과 고안정성 모두를 충족하는 무기 페로브스카이트 태양전지 소자를 구현하기 위해 무기 페로브스카이트의 결정성을 효과적으로 향상시킬 수 있는 결정화 제어 기술을 개발했다. 신규 첨가제(sodium formate)를 페로브스카이트 박막에 도입함으로써 페로브스카이트와의 화학적 상호작용을 유도해 결정화 속도를 제어했고, 이를 통해 박막의 균일도 향상 및 고결정성의 박막을 제조할 수 있었다. 첨가제의 알칼리 이온과 유사 할로겐 이온은 무기 페로브스카이트 박막 내부 및 계면에서 결함을 패시베이션하는 것을 확인했으며, 이를 통해 소자 내의 결함 농도가 크게 감소하는 것을 확인했다. 이에 결정화 제어 기술이 도입된 소자는 기준 소자에 비해 비방사성 재결합 손실이 감소된 것을 확인했고, 이에 전반적인 태양전지 성능이 획기적으로 증가했다.

나아가 연구진은 흡습성의 도펀트가 첨가되지 않은 정공수송층을 사용하여 무기 페로브스카이트 태양전지의 장기안정성을 확보했을 뿐만 아니라, CsPbl2Br 기반 페로브스카이트 태양전지의 세계 최고 충진율을 보이는 고성능 무기 페로브스카이트 태양전지를 구현하는 데 성공했다.

노 교수는 “본 연구를 통해 기존까지 무기 페로브스카이트 태양전지의 상 안정성 문제를 해결하고, 세계 최고 수준의 충진율을 보이는 CsPbl2Br 무기 페로브스카이트 태양전지를 제작했다는 점에서 의의가 있다. 본 연구결과를 바탕으로 향후 CsPbl2Br 페로브스카이트를 적용한 초고효율 삼중접합 태양전지 기술개발에 이바지할 수 있을 것으로 판단된다.”고 밝혔다.

한편, 이번 연구는 산업통산자원부 에너지기술평가원 에너지인력양성사업(유무기복합형 태양전지 에너지혁신연구센터), 과학기술정보통신부 한국연구재단 중견연구자지원사업, 단계도약형 탄소중립기술개발사업, 한국전력공사 등의 지원을 받아 수행되었으며, 결정성 제어를 통한 높은 충진율을 보이는 CsPbl2Br 기반 무기 페로브스카이트 태양전지 연구 결과를 에너지 분야 저명 국제학술지 ‘Advanced Energy Materials(인용지수: 29.698)’지에 5월 1일자로 온라인 게재됐다.    /공과대학신문

*논문명 : High fill factor CsPbI2Br perovskite solar cells via crystallization management

*저자 정보 : 노준홍 교수 (교신저자, 고려대학교), 정민주 박사과정(공동 제1저자, 고려대학교), 전수웅 석사과정 (공동 제1저자, 고려대학교)