▲ (왼쪽부터) 고려대학교 화공생명공학과 조진한 교수(교신저자), 용의주 연구원(제1저자), 고용민 대구경북과학기술원(DGIST)박사(공동교신저자, 본교 화공생명공학과 교우), 김병현 KBSI 박사(공동교신저자)

고려대학교 공과대학(학장 이해근) 화공생명공학과 조진한 교수 연구팀, 한국에너지기술연구원 김병현 박사 연구팀, DGIST(대구경북과학기술원) 고용민 박사 연구팀, KBSI(기초과학지원연구원) 김양수 박사 연구팀이 계면 상호작용을 기반으로 전기화학적으로 활성화된 섬유 집전체를 구현함으로써 높은 에너지 저장 성능과 전기화학적 구동 안정성을 동시에 지닌 리튬이온 배터리용 텍스타일 집전체 전극 개발에 성공했다.

기존 상용화된 리튬이온배터리 음극은 평판 형태의 구리 포일(Cu foil)위에 활물질(에너지 저장 기능을 갖는 물질)을 코팅하여 사용하고 있으며, 구리 포일 자체의 에너지 저장 성능은 거의 무시될 정도로 미미하고, 단지 집전체로만 사용되어 왔다. 또한, 이러한 구리 포일의 평판 구조는 활물질의 도입량을 증가시킬 경우, 전극이 두꺼워지며 활물질 층 내의 전하/전자 이동의 한계로 인해 우수한 성능 구현의 어려움이 뒤따랐다.

이러한 문제점을 극복하기 위해, 단위 면적당/부피당 표면적이 넓은 3차원 구조의 다공성 소재(금속 폼, 탄소 기반 소재)를 이용한 전극 제작의 연구가 폭넓게 진행되며, 전극 성능 개선의 발판을 마련했으나, 전극의 비표면적, 집전체의 전기전도성, 그리고 활물질과의 결합 안정성 측면에서의 여러 한계점이 여전히 존재했으며, 집전체 자체의 에너지 저장 기능을 부여하려는 노력은 거의 없었다.

이에 연구팀은 계면 상호작용을 이용해 다공성 섬유 지지체에 탄소나노튜브와 금속 나노입자 기반의 전도성 박막을 도입하고, 추가적인 전기도금을 통해 구리층을 섬유가닥 표면에 균일히 코팅함으로써 높은 비표면적과 전기전도성이 동시에 확보된 우수 섬유기반 집전체를 개발하여 집전체 자체에서도 높은 에너지 저장 기능 및 구동 안정성을 확보할 수 있었다.

▲ 사진=계면 상호작용 기반 전기화학적으로 활성화된 섬유형 전극 제작 방법 모식도

계면 상호작용을 이용한 탄소나노튜브와 금속 나노입자의 전도성 박막 도입과 추가적인 전기도금 기법을 통해, 섬유 고유의 특성(넓은 비표면적, 기계적 유연성, 경량화 등)을 유지할 뿐만 아니라, 활성 면적 극대화 및 높은 전도성을 확보한 우수 섬유형 집전체를 제작할 수 있었다.

이후 산화 과정을 통해 구리층 표면에 전기화학적 활성을 가진 구리-산화층(CuO, Cu2O)이 고르게 형성되어 전하 집전 능력뿐만 아니라, 우수한 에너지 저장 성능을 발현할 수 있는 전기화학적 활성화된 섬유형 집전체를 확보하였다. 에너지 저장 성능의 추가적인 향상을 위해 음극용 활물질(Li4Ti5O12, LTO)을 추가로 코팅하여 고에너지 밀도의 섬유형 에너지 저장 전극을 최종적으로 개발할 수 있었다.

특히, 이러한 기술은(계면 상호작용 기반으로) 섬유의 다공성 구조를 유지함과 동시에 벌크 금속에 준하는 전기전도성을 확보하여 활성 면적을 극대화할 수 있을 뿐만 아니라, 구리-산화층 형성을 통해 에너지 저장 기능을 갖는 집전체와 LTO 나노입자의 시너지효과를 통해 높은 에너지 밀도를 구현할 수 있었고, 이러한 독특한 전극 설계는 기존에 보고된 다공성 집전체 전극들과 차별화된다. 제작된 구리 기반의 섬유형 집전체기반 전극은 기존에 보고된 다공성 전극들 대비 매우 높은 단위 면적당 방전 용량(8.60 mA h cm-2)과 함께 높은 구동 안정성을 보였다.

제1저자인 용의주 연구원은 “이번 연구는 집전체 자체에서 높은 전기 전도도뿐만 아니라, 높은 에너지 밀도를 동시에 갖고 있기에 활물질과 결합 시 전체적인 에너지 밀도를 획기적으로 크게 향상할 방안으로 작용한다”라고 밝혔다.

한편, 이번 연구성과는 재료과학 및 나노과학/기술 분야 최고 권위 학술지인 에너지 스토리지 머티리얼즈(Energy Storage Materials, IF=20.831)에 미국 현지 시각 기준 5월 10일에 온라인 게재되었다. /공과대학신문